本文是一篇医学论文，本文通过简单、高效的溶剂热法制备了大孔炭微球包结葫芦[6]脲（CB[6]-MC）的复合材料，通过高温处理后用于水溶液中铀（VI）的去除。25%CB[6]-MC复合材料表现出极高的吸附性能，相对于大孔炭吸附性能大幅度提高，符合吸附等温曲线Langmuir模型。
第1章 绪论
1.1 放射性核素铀的概况
核工业的快速发展过程中会产生大量高毒性放射性核素废水，如果未经有效处理就排放到水环境中，将会对环境及生物体产生潜在威胁。铀是最关键、用途最广泛的放射性核素之一[4]，铀及其化合物具有放射性和重金属毒性，对人类健康和生态平衡构成严重威胁[5]。工业用水中的铀通常以四价铀（U(IV)）和六价铀（U(VI)）的形式存在于环境中，且与其它金属化合物或氧化物共存。铀（VI）通常的存在形式为铀酰离子（UO22+），具有良好的溶解性[6]。排入水环境中的铀被植物吸收或动物摄入后可通过食物链进入人体，进而产生内照射等对人体健康产生有害影响[7]。因此，研究废水中铀的去除具有十分重要的意义。
1.1.1 放射性核素铀主要污染来源
铀主要以自然来源（如花岗岩）、采矿作业、核工业和核武器研发及使用等方式进入环境中。一方面，在铀矿开采过程中，无法确保将铀全部从矿石中提取出来，因此铀厂尾矿中仍留有一定含量的铀，同时大量的含铀废水也可来自铀湿法冶炼过程中，若处理不当，含铀废水首先会进入地表水环境中，之后随着水循环等方式渗入地下水中，进而由生物体摄入而造成极大危害；另一方面，全球核电产业的发展产生了大量的含铀垃圾，核电作为一种可以满足工业需求的重要能源产业，成为各国研究的热点。我国计划将国家的核电容量到2030年增加到200千兆瓦，到2050年增加到400千兆瓦[10]。在此过程中，会产生大量的含铀固体放射性废物，这些废物存放在土地表面，部分或全部被渗入泥土中，并随之进入水环境。再者有些国家使用贫化铀研发弹药用于军事试验中，贫化铀沉积在土壤中，随着时间的推移被氧化成二氧化铀，进一步威胁着环境的安全[11]。
1.2 处理放射性核素铀污染的现状
核能作为一种清洁能源满足了全球对可持续、低碳和可靠能源的需求，然而在长期利用核能过程中，放射性核素不可避免的被释放到水环境中。铀（VI）作为核能中最主要的放射性核素，很容易随着水循环通过食物链对人类的健康产生严重的威胁。因此，为了保证生态安全和人类健康，有效去除和富集放射性废水中的铀（VI）具有重要意义。目前，已开发了各种污水除铀技术，如溶剂萃取法[17]、化学沉淀法[18]、光催化法[19]、膜过滤法[20]和吸附法[21]等。
1.2.1 放射性核素铀的吸附研究现状
大多数常规方法都有其自身的局限性，例如，虽然膜过滤技术可以有效地去除铀，但这种方法的主要缺点是因膜的修复产生高能耗[22]。化学沉淀法相对简单且经济实惠，但这种技术必须在铀达到一定的浓度时才会发挥其作用，而且会产生二次污染[23]。溶剂萃取技术使用挥发性和有毒的有机稀释剂和改性剂，同时仍会产生大量的二次废物[24]。在众多技术中，吸附法由于反应过程简单易于实施、成本相对较低、适应性广、较少产生二次废物，符合可持续发展和绿色化学的需求，被认为是去除铀（VI）最方便、最有效的方法[25-27]。吸附作用是在界面层中一个组分或多个组分的浓度与它们在体相中浓度不同的界面现象。根据吸附作用力的性质，可将吸附作用分为物理吸附和化学吸附[28]。其中前者，具有吸附速度快、无选择性、可逆、吸附热小等特点，后者特点是吸附热大、速度慢、有选择性、不可逆等。在众多吸附放射性核素铀的研究就中，通常是通过物理力吸附、化学吸附、离子交换、络合、螯合和毛细管中的捕获等机制，将废水溶液中的铀离子结合或固定在吸附剂表面或孔中以达到去除铀的目的。
第2章 介孔二氧化硅SBA-15@葫芦[6]脲复合材料对铀吸附性能的研究
2.1 材料
2.1.1 主要试剂
SBA-15购买自北京北科新材科技有限公司，甘脲（C4H6N4O2），甲醛（HCHO），浓硫酸（H2SO4），丙酮（CH3COH3），去离子水（H2O），浓盐酸（HCl），葡萄糖（C6H12O6），无水乙醇（C2H5OH），NaO H溶液。U(VI) 原液是将适量的硝酸铀酰六水合物 [UO2(NO3)2·6H2O] 溶于去离子水中，采用原液稀释法制备铀（VI）溶液。
2.1.2 主要仪器
表格2.1列出SBA-15@CB[6]复合材料合成实验过程中所用到的主要仪器。
2.2 实验方法
2.2.1 介孔二氧化硅SBA-15@葫芦[6]脲复合材料的制备
以甘脲为原材料，按照Kim等人[45]的方法，以9 mol/L硫酸为溶剂合成了葫芦[6]脲。采用浸渍法合成了SBA-15@CB[6]复合材料。将葫芦[6]脲溶于6 mol/L的盐酸溶液，加入质量比分别为1:2和1:1的SBA-15，搅拌蒸干，用6 mol/L的盐酸洗涤三次，离心，用去离子水清洗三次，离心，80 ℃干燥10 h。制备的样品根据质量比分别标记为SBA-15@CB[6]50%和SBA-15@CB[6]100%。
2.2.2 介孔二氧化硅SBA-15@葫芦[6]脲复合材料对铀吸附的研究
对SBA-15@CB[6]复合材料进行了吸附实验，详细研究了酸碱度、温度、吸附时间及铀溶液初始浓度的变化对复合材料吸附UO22+的影响。对比了复合材料与SBA-15的吸附性能。
在批量吸附实验中，将一定量的吸附材料加入盛有10 mL铀溶液的试管中，用数控超声波清洗机进行混匀。用0.1 mol/L HCl 或0.1 mol/L NaOH调节铀溶液的酸碱度（pH）。首先将初始pH调至2.0~5.0。当达到吸附平衡时，用ICP光谱分析测定上清液中UO22+的浓度。选定最佳酸碱度后，同样方法分别调节时间、温度以及铀溶液初始浓度，考察了接触时间、温度、铀溶液初始浓度等因素对吸附性能的影响。
2.2.3 解析实验
每次吸附后，将溶液离心，80 ℃干燥吸附材料，进行回收。将回收的SBA-15@CB[6]100%复合材料在0.1 mol/L盐酸溶液中浸泡过夜，然后在0.01 mol/L盐酸溶液中超声处理10 min，去除复合吸附材料中的UO22+，然后离心。回收的SBA-15@CB[6]100% 复合材料在吸附实验前进行彻底清洗，干燥后称重。在重复吸附实验中，利用微量铀分析仪测定吸附后溶液中残余UO22+的浓度。为了进一步确定SBA-15@CB[6]100% 的可重复性，对其进行了五次吸附/洗脱实验。
第3章 大孔炭-葫芦[6]脲复合材料对铀吸附性能的研究 .............. 31
3.1 材料 ................................ 33
3.1.1 主要试剂 .............................. 33
3.1.2 主要仪器 ......................... 33
第4章 葫芦[6]脲氮（N）掺杂介孔碳CMK-3复合材料对铀吸附性能的研究 ................ 52
4.1 材料和方法 ............................... 53
4.1.1 主要试剂 ................................ 53
4.1.2 主要仪器 .................................. 53
第5章 全文结论........................... 67
第4章 葫芦[6]脲氮（N）掺杂介孔碳CMK-3复合材料对铀吸附性能的研究
4.1 材料和方法
4.1.1 主要试剂
甘脲（C4H6N4O2），甲醛（HCHO），浓硫酸（H2SO4），丙酮（CH3COH3），浓盐酸（HCl），葡萄糖（C6H12O6），无水乙醇（C2H5OH），NaOH溶液，蔗糖，去离子水（H2O），SBA-15购买自北京北科新材科技有限公司，U(VI)原液是将适量的硝酸铀酰六水合物 [UO2(NO3)2·6H2O] 溶于去离子水中，采用原液稀释法制备铀（VI）溶液（100~300 mg/L）。
4.1.2 主要仪器
表格4.1列出CMK-3-CB[6]N复合材料合成实验过程中所用到的主要仪器。
第5章 全文结论
1. 以SBA-15为载体，采用浸渍法将CB[6]负载到SBA-15表面及介孔内，合成了一种新型的介孔复合材料SBA-15@CB[6]。在铀吸附实验中，发现SBA-15和CB[6]结合后与SBA-15单体相比对铀（VI）的吸附容量大大提高，吸附过程可用Langmuir模型和准二级模型很好地描述。循环再生性实验表明该复合材料具有较好的重复使用性，CB[6]的负载可以改善SBA-15的吸附性能，合成的SBA-15@CB[6]复合材料在含铀废水的处理方面具有良好的应用前景。
2. 通过简单、高效的溶剂热法制备了大孔炭微球包结葫芦[6]脲（CB[6]-MC）的复合材料，通过高温处理后用于水溶液中铀（VI）的去除。25%CB[6]-MC复合材料表现出极高的吸附性能，相对于大孔炭吸附性能大幅度提高，符合吸附等温曲线Langmuir模型。同时CB[6]-MC复合材料是可循环利用的高效吸附材料，解决了复合材料中因葫芦[6]脲脱落导致的吸附量较低的问题。在废水除铀方面具有很好的研发潜力。
3. 以SBA-15@CB[6]为模板，采用硬模板法，将蔗糖水热炭化合成了葫芦[6]脲氮掺杂介孔碳CMK-3复合材料（CMK-3-CB[6]N）。CMK-3-CB[6]N对铀（VI）有较好的吸附性能，其单层吸附容量明显高于改性前的CMK-3。吸附等温线符合Langmuir模型，吸附动力学数据符合准二级动力学模型，相较于其它材料，在铀初始浓度较低时表现出较好的吸附性能并能快速达到吸附平衡，在去除水溶液中低浓度铀酰离子的应用中具有一定的潜力。
参考文献（略）